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Nasceu na Paraíba e sempre se interessou por música, participando dos festivais do colégio onde estudava e chegando a apresentar-se no rádio, em um programa de calouros. Mudou-se para o Rio de Janeiro em 1951 com a família, onde conheceu pessoas ligadas ao meio artístico, como o compositor Valdemar Henrique, Baden Powell e Luís Eça. Na faculdade se ligou ao movimento estudantil, em especial aos CPCs (Centros Populares de Cultura) da UNE (União Nacional dos Estudantes). Conheceu Carlos Lyra, que se tornou seu parceiro em músicas como "Quem Quiser Encontrar o Amor" e "Aruanda", gravadas por Lyra. Gravou seu primeiro LP, "Geraldo Vandré", em 1964, com as músicas "Fica Mal com Deus" e "Menino das Laranjas" (com Theo de Barros), entre outras. No ano seguinte defende "Sonho de um Carnaval", de Chico Buarque, no I Festival de MPB da TV Excelsior. No ano seguinte vence a segunda edição do mesmo festival com "Porta-Estandarte", sua composição em parceria com Fernando Lona, defendido por Tuca e Airto Moreira. Depois da vitória parte em turnê pelo Nordeste com um conjunto que veio a se chamar mais tarde Quarteto Novo, e contava com Hermeto Pascoal, Theo de Barros, Heraldo do Monte e Airto Moreira. Vandré tornou-se cada vez mais famoso no ambiente dos festivais. Sua música "Disparada", interpretada por Jair Rodrigues, empata em primeiro lugar com "A Banda" de Chico Buarque no Festival da TV Record de 1966. No ano de 1968 "Caminhando (Pra Não Dizer que Não Falei de Flores)" conquista o segundo lugar no festival da TV Globo, apesar de ser favorita do público, perdendo para "Sabiá" (Chico Buarque/ Tom Jobim). Com a promulgação do AI-5 e o acirramento da ditadura, foi exilado, e morou no Chile, França, Argélia, Alemanha, Áustria, Grécia e Bulgária nos 4 anos que ficou fora do Brasil. Vandré tornou-se uma espécie de "mito" da resistência à ditadura, por ter ficado sem fazer shows no Brasil desde 1968. Apresentou-se no Paraguai em 1982 e 1985, rompendo mais de uma década de silêncio. Mais tarde compôs "Fabiana" em homenagem à FAB (Força Aérea Brasileira). Nos anos 90 foram lançadas coletâneas com obras suas.